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《Acta Mater》丁向東等工作: 原子尺寸失配對高熵金屬玻璃中玻璃轉變解耦行為的影響

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期：2023-10-26  瀏覽次數(shù)：2959
金屬玻璃實驗時的轉變溫度被取為比熱突變溫度，通常由量熱法確定。量熱玻璃化轉變通常表現(xiàn)出與動力學弛豫譜圖種α-弛豫過程呈現(xiàn)出相似的變化，后者的特征溫度定義為α-弛豫溫度。最近對聚合物薄膜的研究表明，量熱玻璃化轉變溫度隨著薄膜厚度的增加而降低，而α-弛豫溫度保持與尺寸無關。這被稱為熱力學和動力學玻璃化轉變的解耦，與動力學和α-弛豫之間的一一相關性形成對比。最近對高熵合金的研究表明，緩慢擴散并不總是與高混合熵的存在相關。不同原子種類在高熵金屬玻璃原子填充位置上的隨機分布，也會由于原子尺寸不匹配而導致相當大的晶格畸變。由此，高熵金屬玻璃的高熵效應還應該包括錯配熵的貢獻，即原子尺寸錯配對原子堆積的貢獻。那么玻璃轉變過程中熱力學和動力學的解耦是否是高熵金屬玻璃的普遍現(xiàn)象，如果不是，這種解耦發(fā)生受何影響?這種解耦在宏觀尺度上如何影響高熵金屬玻璃的性質?

基于此，西安交通大學丁向東教授團隊利用分子動力學模擬來研究構型熵對玻璃轉變過程中熱力學和動力學的解耦的影響。他們對傳統(tǒng)金屬玻璃和高熵金屬玻璃的玻璃化轉變進行了模擬。相關研究成果以“Effects of atomic size mismatch on glass transition decoupling in high-entropy metallic glasses”為題在Acta Materialia上發(fā)表。

研究人員通過分子動力學模擬研究了不同高熵金屬玻璃體系的量熱玻璃化轉變是否與a-弛豫相關。高熵金屬玻璃結合了金屬玻璃和高熵合金的特征，其行為與傳統(tǒng)的金屬玻璃不同。非晶結構與熵的結合賦予了高熵金屬玻璃獨特的物理性質。與聚合物玻璃薄膜不同，高熵抑制α-弛豫過程，導致α-弛豫溫度不隨玻璃化轉變溫度變化。這種解耦現(xiàn)象已經(jīng)在多個高熵金屬玻璃系統(tǒng)中觀察到。高混合熵的作用可以使高熵金屬玻璃具有相對均勻的結構，從而抑制α-弛豫過程中的原子遷移，從而導致更高的α-弛豫溫度。模擬結果表明熱力學和動力學玻璃化轉變沒有一對一的相關性。然而，并非所有的高熵金屬玻璃都表現(xiàn)出這種解耦，只有原子尺寸錯配的高熵金屬玻璃具有緩慢的原子擴散，動力學非均勻性被抑制，從而導致熱力學和動力學的解耦。盡管所有的高熵金屬玻璃都或多或少地具有高混合熵。只有大原子尺寸的高熵金屬玻璃才會顯著阻礙原子擴散，從而導致熱力學和動力學玻璃化轉變的解耦。作者證明了這種解耦與高熵金屬玻璃的原子擴散或協(xié)同重排特性相關，總的來說，目前的研究結果強調了在高熵金屬玻璃中錯配熵的重要性，并為理解和控制高熵金屬玻璃的力學行為提供了進一步指導，為理解高熵金屬玻璃的高熵效應提供了新思路。





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